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我校生态院杨志峰院士团队在Nature Communications发表研究论文

2024年11月25日     来源:生态环境与资源学院         次浏览

近期,我校生态院杨志峰院士团队韩彬教授课题组在Nature Communications上发表了“Coordination engineering of heterogeneous high-valent Fe(IV)-oxo for safe removal of pollutants via powerful Fenton-like reactions”的研究论文。韩彬教授为论文通讯作者,生态院2024届硕士研究生林远芳为论文第一作者。

成果简介

类芬顿法能够产生高活性的活性氧化物种(ROSs),是极具潜力的新污染物环境与健康风险防控的末端治理技术。然而,传统游离态ROSs难以兼具强氧化性和高选择性,成为目前水处理领域的瓶颈之一。研究团队提出改变非均相FeIV=O配位环境,调控其生成和氧化行为,从而构建强效类芬顿体系用于高效、安全去除水体中污染物。所开发的Fe-Nx SACs/PMS体系能够在60-160 s内快速去除SMX,且随着N配位数减少,SMX降解活性不断提升。FeIV=O是SMX去除的关键ROSs,且在三个体系中的选择性接近100%,生成产率随着Fe-Nx SACs配位数降低而逐渐升高。理论计算结果显示,低配位Fe-Nx SACs能够将更多的电子转移到PMS,从而更有利于PMS活化生成FeIV=O。由于作用靶点不同,Fe-N2 SACs介导的FeIVN2=O将SMX氧化成毒性较小的小分子化合物,而FeIVN4=O通过N-N偶联产生一系列毒性更大的偶氮化合物,氧化途径更复杂。这项工作阐明了Fe-Nx SACs的配位微环境调控非均相FeIV=O生成和氧化行为的微观机制,有望打破传统游离态ROSs的活性-选择性之间的“跷跷板”平衡,为设计强效的非均相FeIV=O用于各种氧化过程铺平了新的道路。

致谢:本研究得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、广东省引进创新创业团队计划和国家自然科学基金等项目的资助。

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-54225-x


审核:姚维科

编辑:郑琼彬

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