近日，我校轻工化工学院刘全兵教授课题组联合新加坡国立大学单路通博士，在锂硫电池催化转化与溶剂化调控领域取得新进展。研究团队提出了“氧桥诱导自旋态调控”策略，设计构筑了蛋黄-蛋壳结构MoO₃/Co₃O₄@C纳米反应器，通过界面Mo–O–Co氧桥的动态振动，激活Mo 4d–O 2p–Co 3d轨道相互作用通道，诱导Co活性中心由低自旋态向高自旋态转变，从而增强Co 3d轨道与LiPSs中S 2p轨道的杂化作用，有效突破溶剂化屏蔽对催化位点的阻碍。相关成果以“Oxygen Bridge-Induced Spin-State Engineering Enables Solvation-Barrier-Free Sulfur Redox Kinetics in Lithium-Sulfur Batteries”为题发表在国际著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》，论文第一作者是硕士生田婧婧。

锂硫电池因具有高理论比容量和高理论能量密度，被认为是下一代高能量密度储能体系的重要候选。然而，LiPSs穿梭效应、硫氧化还原动力学迟缓以及溶剂分子对活性位点的屏蔽，严重限制了其实际应用。针对这一难题，研究团队构建的MoO₃/Co₃O₄@C纳米反应器，不仅能够通过高自旋Co位点强化对LiPSs的化学吸附与催化转化，还可调控电解液溶剂化结构，促进溶剂分离离子（SSIPs）对向接触离子对（CIPs）/聚集体转变（AGGs），降低Li⁺去溶剂化能垒并均匀化离子通量。同时，蛋黄-蛋壳双层结构能够对可溶性中间体形成空间限域，抑制其外扩散，从电子结构调控、溶剂化工程和物理限域三个层面协同提升锂硫电池反应动力学。

实验结果表明，MoO₃/Co₃O₄@C改性隔膜显著提升了锂硫电池的倍率性能、循环稳定性和高硫载量性能。电池在15 C的超高倍率下仍可输出352 mAh g⁻¹的容量；即使在13.03 mg cm⁻²的超高硫载量下，仍实现了11.96 mAh cm⁻²的初始面积容量，并保持8.72 mAh cm⁻²的可逆容量，达到了目前锂硫电池研究的前沿水平。

该研究从“氧桥振动—轨道耦合—自旋态转变—溶剂化结构重构”的角度，揭示了高自旋活性中心突破溶剂化屏障并加速硫氧化还原反应的新机制，为高载硫、高倍率、长寿命锂硫电池的催化材料设计提供了新的理论依据和技术路径。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.4944842