近期，我校生态环境与资源学院杨志峰院士团队韩彬教授课题组在光活化分子氧合成过氧化氢研究中取得重要进展，研究成果以“Squaric acid-based zwitterionic covalent organic framework induces triple synergy for boosted hydrogen peroxide photosynthesis”为题发表于《Nature Communications》。韩彬教授为论文通讯作者，生态环境与资源学院2025届硕士研究生刘晨晨为论文第一作者。

成果简介

光活化分子氧为过氧化氢（H₂O₂）的合成提供了一种可持续的方法，但其效率受到协同优化氧、质子和电子供应这一难题的限制。研究团队开发了一种基于方酸（SQ）的两性离子共价有机框架 (STT COF)，通过诱导三重协同效应，显著提升了光活化分子氧合成过氧化氢的效率。STT COF在纯水中实现了高达14356.5 μmol g^-1 h^-1的H₂O₂产率，表观量子效率（AQY）达40.0%（420 nm），是中性PTT COF材料的7.9倍，且优于已报道的大多数体系。通过同位素标记实验、原位红外光谱和电化学测试，证实H₂O₂生成源于一步两电子氧还原（ORR）路径，且SQ单元是关键的活性位点。SQ单元在水中发生自发氢化（C–O⁻→ C–OH）连续提取质子，且其质子利用能力不受pH影响。理论计算结果显示，氢化后的STT COF*通过提供相邻的H位点（C=NH⁺和C–OH），促使O₂以Yeager型构型吸附，降低了ORR能垒。同时，SQ单元与三嗪单元（TAPT）形成强给体-受体（D-A）相互作用，促进了光生电子-空穴对的分离与迁移。此外，团队进一步开发了连续流动膜反应器，结合气体扩散层（GDL），在自然光照下7小时内生产了5升约400 μM的H₂O₂溶液，展示了较好的实际应用可行性。这项工作为设计高效的光催化H₂O₂合成材料提供了全新视角，有助于发展绿色、安全的H₂O₂按需生产新技术。

致谢：本研究得到了国家自然科学基金委水质风险控制工程学基础科学中心、广东省高等学校湾区生态安全与绿色发展基础研究卓越中心等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63997-9