近日，我校轻工化工学院刘全兵教授课题组与美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授课题组合作，在高电压锂金属电池电解质设计领域取得新进展，研究团队提出了通过“自适应氢键域”重塑电解液的溶剂化结构，有效解决了高电压（>4.6 V）下电极-电解液界面不稳定及离子传输动力学缓慢的难题。通过结合密度泛函理论计算与分子动力学模拟，引入具有电化学稳定性的2-氰基-N-甲基乙酰胺（ANM）作为共溶剂，构建了纳米级（<3.5 Å）的有序氢键域，实现了电池热力学稳定性与界面动力学的双重提升，为理性设计高性能对电解质提供了新范式。相关成果以“Electrolyte chemistry of adaptive hydrogen bonded domains for high voltage lithium metal batteries”为题发表在自然通讯《Nature Communications》，广东工业大学为论文第一完成单位。
将充电截止电压提升至4.6 V或更高，已成为实现比能量超过400 Wh kg⁻1的锂金属电池的核心研究焦点，也是迈向下一代高性能储能技术的一个关键里程碑。然而，在封闭的电池体系中，Li⁺与溶剂之间的强亲和力抑制了Li⁺的去溶剂化过程，而无序的传质和不稳定的界面反应常常导致电池性能的衰减。本研究深入揭示了ANM分子通过与碳酸酯分子形成典型氢键（H-bond：Hᵟ⁺–Oᵟ⁻）与非典型氢键（Z-bond：Nᵟ⁻–Hᵟ⁺）的协同作用机制。这种独特的双重氢键相互作用不仅打破了传统电解液中松散的溶剂团簇，还产生了显著的溶剂拖拽效应，诱导形成紧密且富含阴离子的锂离子溶剂化结构。该结构有效降低了溶剂分子在高电压正极表面的氧化活性，促进了富含无机组分（如LiF、Li3N和Li2O）的坚固CEI膜的形成，并构建了定向的锂离子快速传输通道，从根本上抑制了NCM811正极在高压循环下的不可逆相变（H2-H3）。该策略成功应用于1.6 Ah级、4.7 V的高电压锂金属软包电池，实现了418.2 Wh kg⁻1的高能量密度，达到了目前高电压锂金属电池研究的前沿水平。
该研究为高比能锂金属电池的电解液开发提供了一种全新的设计范式。通过调控分子间氢键相互作用来精准优化溶剂化化学和界面工程，不仅阐明了“自适应氢键域”在提升电池耐高压及抗氧化性能中的关键机制，也为未来开发高能量密度、长寿命的下一代储能系统提供了重要的理论依据和可行的技术路径。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-69160-2
