近日,我校邱学青教授团队在基于木质素碳基催化剂应用领域取得新进展,提出了一种利用木质素定向构筑垂直Ru/RuO2“电子桥”界面的新型碳基电催化剂设计策略。通过水热活化木质素,与 Ru3+ 原位配位并经高温碳化,还原构筑了嵌入木质素衍生分级多孔碳骨架的 Ru/RuO2 异质纳米界面,实现了低输入、可自驱动的联氨–水分解制氢。相关成果发表于国际化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》,论文第一作者为2023级博士研究生刘江淋,通讯作者为轻工化工学院邱学青教授和林绪亮教授。

木质素作为自然界储量最丰富的芳香族高分子,其独特的三维交联网络结构与高含碳量(>60%)使其具备成为高性能碳基电催化材料前驱体的潜力。然而工业木质素分子间的强π-π 堆积导致致密聚集,掩蔽活性位点;其宽分子量分布导致表面化学基团的空间异质性。此外,受限于过渡金属配位动力学特性与络合能级匹配性,难以稳定构筑金属-有机框架配位物结构,导致衍生材料活性位点密度低、电子传输网络不连续、传质动力学迟滞,显著制约了其在电催化体系中的应用。如何通过分子结构调控与界面工程策略突破上述局限,成为该领域亟待解决的关键科学问题。

前期工作通过羧甲基化(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202306333)、胺化(ACS Catal. 2022, 12, 11573–11585)以及氧化氨解改性(Adv. Mater. 2025, 2501113; Fundam. Res. 2025, doi.org/10.1016/j.fmre.2025.09.020)等调控木质素微结构,赋予木质素均匀分布且适宜密度的表面官能团,可与金属离子精准配位,从而构筑稳定的木质素-金属超分子框架复合物。本研究创新提出了木质素定向引导构筑Ru/RuO2垂直电子桥界面的策略,通过界面电子桥工程调控界面电荷分布,构建具有协同效应的动态双活性中心,从根本上提升 Ru 基催化剂的结构稳定性与电催化性能,实现高效、低能耗的自供电制氢体系。在仅0.14 V电池电压下即可达到100 mA cm-2的电流密度,并以近100%的法拉第效率稳定产生氢气。该研究为“以废制氢”提供了可规模化实现的新途径,并彰显了木质素生物质在构筑高性能界面电催化剂方面的巨大潜力。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15759